Née à Los Angeles, Angelina Jolie fait ses études au Lee Strasberg Theatre Institute et dans les ateliers de Jan Tarrant (New York) et Silvana Gallardo (Los Angeles) avant de rallier le MET Theatre Ensemble Workshop.
Consacrée en 1998 par son interprétation du top-modèle Gia Carangi dans Femme De Reve, Angelina Jolie a été la partenaire de Sean Connery, Gena Rowlands, Madeleine Stowe et Ellen Burstyn dans La Carte Du Coeur, de Denzel Washington dans le thriller Bone Collector, de David Duchovny et Timothy Hutton dans Le Damne, de John Cusack et Billy Bob Thornton, dans Les Aiguilleurs, de Nicolas Cage et Robert Duvall, dans 60 Secondes Chrono, d'Antonio Banderas, dans Peche Originel.
Habituée des films d'action, elle interprète l'héroïne de jeux vidéos Lara Croft dans Lara Croft : Tomb Raider, et dans Lara Croft Tomb Raider : Le Berceau De La Vie.
Elle est également doubleuse puisqu'elle a notamment participé au film d'animation Gang De Requins.
En 2003, elle est la mère de Colin Farrel dans Alexandre, la grande épopée historique d'Oliver Stone.
En 2006, elle interprète l'épouse de Brad Pitt dans Mr. And Mrs. Smith, où le couple s'aperçoit qu'ils sont deux agents secrets travaillant pour deux agences rivales.
Elle devient la compagne de Brad Pitt à partir de ce jour, elle est enceinte en 2006, et Brad Pitt adopte ses enfants (Zahara et Maddox), qu'elle a elle-même adoptés en tant que célibataire.
Angelina Jolie a également tourné dans la mini-série de Karen Arthur True Women et dans des clips des Rolling Stones ("Has Anyone Seen My Baby"), Meatloaf ("Rock’n Roll Dreams Come Through") et Lenny Kravitz ("Stand By My Woman").